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殘留雜質(zhì)對(duì)輻照三水鋁石中氫原子穩(wěn)定性的影響研究

2024-10-25 16:20 來(lái)源:本站編輯

Residual impurities affect the stability of hydrogen atoms in irradiated gibbsite

冷戰(zhàn)時(shí)期,在現(xiàn)在位于華盛頓州的能源部漢福德基地生產(chǎn)钚時(shí),鋁被廣泛用作燃料包殼材料。燃料加工產(chǎn)生的廢料目前儲(chǔ)存在地下儲(chǔ)罐中,其中鋁以薄水鋁石和三水鋁石的形式存在。

這些輻照的燃料廢料創(chuàng)造了一個(gè)復(fù)雜的極端環(huán)境,最近的一項(xiàng)研究調(diào)查了痕量物種(在這種情況下是合成前體的殘留物)如何影響三水鋁石中自由基的存在。研究人員還研究了輻照薄水鋁石,它以其捕獲和穩(wěn)定氫原子的能力而聞名。這篇論文發(fā)表在《物理化學(xué)化學(xué)物理》雜志上。

研究氫氧鋁如何在制氫過(guò)程中作為輻射分解底物是能源部門安全和脫碳的關(guān)鍵研究方向。它對(duì)于有效管理和儲(chǔ)存遺留放射性廢料也至關(guān)重要。

研究表明,伽瑪輻射生成的氫氧化鋁納米板中的氫原子受到殘留雜質(zhì)的影響。這些氫原子的濃度,被困在三水鋁石的間隙層中,比在薄水鋁石中更低,衰變更快。為三水鋁石和薄水鋁石中氫原子的行為差異提供實(shí)驗(yàn)證據(jù),有助于闡明放射性廢物高度復(fù)雜的性質(zhì)。

合成過(guò)程中使用的硝酸鋁(Al(NO3)3)和氯化鋁(AlCl3)等前驅(qū)體的殘余離子直接影響了三水鋁石納米板中伽馬輻射誘導(dǎo)氫原子的生成和穩(wěn)定。漢福德基地的遺留廢物混合物中都存在三水鋁石和薄水鋁石,因此本研究還研究了薄水鋁石中氫的穩(wěn)定性,它可以在其結(jié)構(gòu)中捕獲和穩(wěn)定氫原子。

利用漫反射紅外傅立葉變換光譜分析了由硝酸鹽和氯化物前體合成的三水鋁石中的羥基,以及由Al(NO3)3合成的三水鋁石中的硝酸鹽。x射線光電子能譜分析表明,alcl3基三水鋁石中存在氯化物殘留。雖然這些殘留離子(~ 0.4%的硝酸鹽和~ 0.6%的氯化物)的表面濃度太低,不足以影響三水石的體積性質(zhì),但它們足以影響材料對(duì)輻射分解的反應(yīng)。

利用不同的輻射劑量,通過(guò)電子順磁共振波譜法研究了三叉石中氫原子的存在。所有劑量的氯酸三叉石都產(chǎn)生氫原子,而no3三叉石不含任何可檢測(cè)到的氫原子。這表明,雖然在這兩種情況下都可能形成氫原子,但它們只有在硝酸鹽不存在時(shí)才會(huì)被捕獲。

此外,同樣劑量輻照的薄水鋁石含有更高濃度的氫原子,其極限衰變速率較慢(三水鋁石為331 s-1,而薄水鋁石為0.11 s-1)。這些結(jié)果表明薄水鋁石在其晶體結(jié)構(gòu)中具有優(yōu)異的捕獲和穩(wěn)定氫原子的能力。總的來(lái)說(shuō),這里的發(fā)現(xiàn)有助于提供實(shí)驗(yàn)證據(jù),增加我們對(duì)輻照燃料廢料中遇到的極端和復(fù)雜環(huán)境的理解。

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